一、研究背景：宽带隙ペロブスカイトの界面エネルギー損失問題
宽带隙（WBG）ペロブスカイト是实现高効率ペロブスカイト/硅叠层太阳能电池的重要顶电池材料。然而，ペロブスカイト与电子选择层（ETL）之间的界面存在严重的能量损失，表现为开路电压（VOC）不足和填充因子（FF）偏低，严重制约了叠层电池整体效率的提升。界面缺陷和能带失配是造成这一问题的主要原因。
二、多功能笼状二铵盐分子的设计策略
本研究首次设计并合成了一种多功能笼状二铵氯化物分子。该分子具备三大功能特性：（1）笼状结构提供强的分子极性和空间位阻，可有效填充ペロブスカイト晶界处的微孔缺陷；（2）双铵基团通过静电相互作用钝化阳离子空位缺陷；（3）路易斯酸/碱双官能团设计可同时与ペロブスカイト和ETL形成匹配的能带过渡，减小能带失配导致的电压损失。
三、缺陷减少与界面调制效果
实验表征表明，笼状二铵盐分子处理显著降低了WBGペロブスカイト薄膜的缺陷态密度。超深二次离子质谱（SIMS）分析证实，笼状分子能够渗透到ペロブスカイト薄膜的亚表面层，实现从表面到体相的连续缺陷钝化。这一均匀的缺陷钝化效果有效降低了非辐射复合，实现了高开路电压和高填充因子，为最终器件的高効率奠定了基础。
图1：ペロブスカイト薄膜形貌与结晶性——(a, b) 对照组与DCl处理组薄膜的顶视SEM与AFM图像，DCl处理后晶粒更清晰分明；(c, d) 0.2度入射角下的2D GIWAXS图案，DCl处理后在~0.75 A^-1处出现明显的2D峰；(e) 面内1D-GIWAXS积分曲线；(f) AFM-IR成像；(g) C6H13N2+与Cl-的ToF-SIMS 3D分布
图2：ペロブスカイト薄膜的缺陷钝化——(a) 三种界面结构的QFLS对比：DCl/C60界面将QFLS从1.15 eV提升至1.30 eV；(b, c) PL mapping：DCl处理组发光强度更高、分布更均匀；(d) TRPL衰减曲线，载流子寿命从288.6 ns延长至470.1 ns；(e, f) CLSM载流子寿命成像；(g) ペロブスカイト表面点缺陷形成能，I_Pb反位缺陷形成能最低；(h, i) 含I_Pb缺陷态的PDOS及DCl钝化后态密度，钝化后带隙深能级消失
图3：表面功函数与铁电效应——(a) UPS谱图：DCl处理将功函数从4.03 eV降至3.82 eV，VBM从0.77 eV移至1.04 eV；(b) KPFM表面电势成像，DCl处理组表面电势明显降低；(c, d) DFT计算静电势：DCl吸附后功函数从~1.95 eV降至~-0.25 eV，界面偶极矩显著；(e) 电荷密度差分，LUMO/HOMO轨道；(f, g) PFM写畴成像：对照组无铁电响应，DCl处理组在±10 V偏压下呈现~180度相位差，证实现铁电极化；(h) 相位分布直方图
四、器件性能：31.1%ペロブスカイト/硅叠层效率
基于多功能笼状二铵盐分子界面工程，1.68 eV宽带隙ペロブスカイト太阳能电池实现了0.1 cm²面积下22.6%以及1.21 cm²面积下21.0%的光电转换效率。更重要的是，两端单片ペロブスカイト/硅叠层太阳能电池实现了1.0 cm²面积下31.1%的令人瞩目的光电转换效率，在未封装的Ambient条件下展现出超过1020小时的运行稳定性（ISOS-L-1，T85 > 1020 h）。
图4：器件性能与铁电极化机制——(a) 极化前冠军器件J-V曲线：DCl处理组PCE达21.0%（VOC=1.227 V，FF=81.3%），对照组仅15.6%；(b) 有效面积1.21 cm2的DCl处理组冠军器件J-V曲线；(c) 0.5 V正偏压极化5分钟后，DCl组全面提升；(d) DCl介导的准二维ペロブスカイト极化原理示意图：内建电场+偶极矩电场叠加；(e) 极化前ペロブスカイト/硅两端叠层J-V曲线；(f) 极化后DCl处理组叠层器件PCE达31.1%（VOC=1.903 V）；(g) 有效面积4 cm2大面积模块PCE=28.4%
五、研究意义
本研究首次将笼状分子概念引入ペロブスカイト/硅叠层电池的界面工程，并首次揭示了笼状阳离子在ペロブスカイト中产生的铁电效应对载流子分离和提取的贡献。31.1%的叠层效率和超过1020小时的运行稳定性证明了多功能分子设计的有效性，为高効率稳定ペロブスカイト基叠层光伏提供了新的思路。